Direct synthesis of Isobutene from CO Hydrogenation with ZrO [subscript 2] catalysts

การสังเคราะห์แก๊สไอโซบิวทีนโดยตรงจากปฏิกิริยาคาร์บอนมอนอกไซด์ ไฮโดรจิเนชันโดยใช้ตัวเร่งปฏิกิริยาเซอร์โคเนียมไดออกไซด์

Name: Suttichai Assabumrungrat

Organization : Chulalongkorn University. Faculty of Engineering

Email : fchsas@eng.chula.ac.th

Name: Bunjerd Jongsomjit

Organization : Chulalongkorn University. Faculty of Engineering

Email : BUNJERD.J@chula.ac.th

LCSH: Isobutenel -- Synthesis

LCSH: Hydrogenation

LCSH: Zirconium oxide

Abstract: The focus of this research was to investigate the catalytic performances of various zirconia catalysts on isosynthesis. The characteristics of the catalysts were determined by means of various techniques including BET surface area, XRD, NH[[subscript 3][superscript -]] and CO[[subscript 2][superscript -]] TPD, TEM and SEM/EDX. In the first portion, different micron- and nanoscale zirconia catalysts were employed for the isosynthesis and compared with those of ceria. It was found that the nanoscale catalysts showed higher activity and selectivity of isobutene in hydrocarbons than the micronscales ones. Based on the nanoscales catalysts, ceria exhibited the highest activity among other zirconia catalysts, but lower selectivity for isobutene. In fact, the acid-base properties and phase composition of zirconia apparently influenced the catalytic performance. In the second portion, effect of temperature ramp during calcination of zirconia on characteristics of nanoscale zirconia catalysts and their catalytic performance for isosynthesis was investigated. It was found that increased temperature ramp rate of calcination resulted in higher composition of tetragonal phase. Considering the catalytic activity, the acid sites did not affect activity, but the basic sites did which depended on the fraction of tetragonal phase in zirconia which was related to selectivity of isobutene. In particular, the intensity of Zr [superscript 3+] on the surface obtained from the electron spin resonance spectroscopy (ESR) varied with the change in the heating rate of calcination. The indicated that the composition of tetragonal phase and Zr [superscript 3+] were the key factors that can affect the selectivity of isobutene during isosynthesis.

Abstract: โครงการวิจัยนี้ได้ศึกษาถึงพฤติกรรมในการเร่งปฏิกิริยาของตัวเร่งเซอร์โคเนีย ที่มีสมบัติแตกต่างกันในการสังเคราะห์ไอโซบิวทีน การศึกษาคุณลักษณะของตัวเร่งปฏิกิริยาเหล่านี้ทำโดยการใช้วิธีการวัดพื้นที่ผิว การกระเจิงรังสีเอ็กซ์ การคายซับของแอมโมเนียและคาร์บอนไดออกไซด็แบบโปรแกรมอุณหภูมิ และการส่องผ่านด้วยกล้องจุลทรรศน์อิเล็กตรอน/การวัดการกระจายตัวของโลหะ งานวิจัยในส่วนแรกนั้นได้ศึกษาถึงผลของการใช้ตัวเร่งปฏิกิริยาเซอร์โคเนียที่มีขนาดในระดับไมครอนและนาโนที่ต่างกันโดยเปรียบเทียบกับตัวเร่งปฏิกิริยาซีเรีย โดยจากการศึกษาพบว่าตัวเร่งปฏิกิริยาที่มีขนาดที่มีขนาดในระดับนาโนจะให้ความว่องไวและค่าการเลือกเกิดของไอโซบิวทีนที่มากกว่าตัวเร่งปฏิกิริยาที่มีขนาดในระดับไมครอน นอกจากนี้ยังได้พบว่าซีเรียจะให้ความว่องไวที่มีมากกว่าเซอร์โคเนียแต่มีการเลือกเกิดของไอโซบิวทีนที่ต่ำกว่า จากการศึกษาทำให้อธิบายได้ว่าสมบัติความเป็นกรด-เบสและอัตราส่วนเฟสของเซอร์โคเนียสามารถส่งผลกระทบต่อพฤติกรรมในการเร่งปฏิกิริยาได้ งานวิจัยในส่วนที่สองได้ทำการศึกษาผลของอัตราการเพิ่มอุณหภูมิในการเผาตัวเร่งปฏิกิริยาเซอร์โคเนียต่อพฤติกรรมการเร่งปฏิกิริยาของเซอร์โคเนียในการสังเคราะห์ไอโซบิวทีน โดยพบว่าอัตราการให้ความร้อนที่สูงกว่าจะได้เฟสเตตระโกนเพิ่มขึ้น เมื่อพิจารณาถึงความว่องไวจะพบว่าค่าความเป็นกรดของเซอร์โคเนียจะไม่ส่งผลต่อความว่องไวในขณะที่ค่าความเป็นเบสจะมีผลต่อความว่องไวและขึ้นกับสัดส่วนของเฟสเตตระโกนอลที่เพิ่มขึ้นและยังส่งผลต่อค่าการเลือกเกิดของไอโซบิวทีนอีกด้วย นอกจากนี้ยังพบว่าปริมาณของ Zr[superscript 3+] ที่ผิวของเซอร์โคเนียที่วัดได้โดยใช้เครื่องมืออิเล็กตรอนสปินเรโซแนนซ์จะมีการเปลี่ยนแปลงเมื่อใช้อัตราการเพิ่มอุณหภูมิในการเผาเซอร์โคเนียที่แตกต่างกัน ชี้ให้เห็นว่าทั้งปริมาณของเฟสเตตระโกนอลและ Zr[superscript 3+] นั้นเป็นปัจจัยสำคัญที่ทำให้ค่าการเลือกเกิดของไอโซบิวทีนต่างกันในปฏิกิริยาการสังเคราะห์ไอโซบิวทีน

Noted: ทุนวิจัยงบประมาณแผ่นดิน ปี 2550

Noted: โครงการวิจัยเลขที่ 91G-CHEM-2550

Chulalongkorn University. Center of Academic Resources

Address: BANGKOK

Email: cuir@car.chula.ac.th

Created: 2007

Modified: 2552-11-20

Issued: 2009-11-19

งานวิจัย/Research report

application/pdf

CallNumber: วศ 15 013636

eng

©copyrights Chulalongkorn University

ลำดับที่.	ชื่อแฟ้มข้อมูล	ขนาดแฟ้มข้อมูล	จำนวนเข้าถึง	วัน-เวลาเข้าถึงล่าสุด
1	Suthichai_Direct.pdf	8.51 MB	59	2024-09-17 15:18:57

ใช้เวลา

0.033064 วินาที